"City of Angels" là một ca khúc synthrock[lower-alpha 1] với các ảnh hưởng và nhạc tố từ dòng nhạc thể nghiệm.[7] Bài hát mở đầu bằng một khúc nhạc dạo và âm thanh synthesizer "nhẹ nhàng sâu lắng".[8] Kế tiếp đó là một loạt tiếng trống bao gồm cả trống taiko rồi lại chuyển thành giai điệu piano. Sau phiên khúc đầu tiên, phần điệp khúc tiếp nối với lời hát của Leto, "Lost in the City of Angels/ Down in the comfort of strangers/ I found myself in the fire burned hills/ In the land of a billion lights".[lower-alpha 3] Ở đoạn bridge,[lower-alpha 4] anh tô điểm câu hát của mình bằng kĩ thuật crescendo[lower-alpha 5] khẳng định rằng "I am Home".[lower-alpha 6] Sau điệp khúc cuối cùng, ca khúc đạt đến cao trào bằng một đợt trống nặng liên hồi.[9] Cây bút Emily Zemler từ tạp chí Billboard lấy "City of Angels" làm ví dụ về trạng thái muôn màu và sự trải nghiệm trong album Love, Lust, Faith and Dreams. Cô mô tả bài hát là "một ca khúc rung động và tinh tế, sử dụng nhịp đập nổ điện tử mới lạ nhiều hơn chất liệu nhạc rock thuần túy của ban nhạc".[10]

Trong một bản ghi nghe trước, Jeff Benjamin từ Fuse công nhận các ảnh hưởng thập niên 1980 đã tạo nên tiếng vang lớn trong suốt ca khúc và nhấn mạnh rằng "tiếng hard rock guitar và bộ gõ đã vang lên chói tai trong phần hợp xướng".[3] Cây bút Sarah O' Hara trong lúc nhận xét Love, Lust, Faith and Dreams đã so sánh ca khúc với "Kings and Queens", một bài hát có cấu trúc tương tự trong This Is War với ít các phiên khúc và không khí chậm rãi xây dựng theo phần điệp khúc.[11] Trong một cuộc phỏng vấn cho Loudwire, Leto đã miêu tả "City of Angels" là "một bài hát rất riêng tư nói về một địa điểm đặc biệt". Anh nói, "Nó là câu chuyện về anh trai tôi và tôi cùng nhau đi đến Los Angeles để biến ước mơ thành sự thật. Nó là một bức thư tình gửi đến vùng đất tươi đẹp và kì lạ ấy".[12] Sau đó Leto giải thích rằng ca khúc có thể ám chỉ đến bất kì nơi nào mà một người [có thể] đến để hiện thực hóa ước mơ của riêng anh/cô ấy.[13] Cây bút Mary Ouellete viết cho Loudwire thì thấy rằng ca khúc "kể một câu chuyện mê hoặc về việc tìm kiếm sự an nhàn khi gọi thành phố Los Angeles là nhà".[14]